近日，我所生物能源研究部生物能源化學品研究組（DNL0603組）王峰研究員、穆駿駒副研究員團隊，與催化與新材料研究室（十五室）喬波濤研究員等、能源技術研究平臺（DNL20）劉偉研究員合作，在金屬—載體強相互作用研究領域取得新進展：發現了金屬—載體強相互作用能夠促進可還原性氧化物表面的多元合金形成，并闡釋了這一現象產生的原因是氧空位可以成為金屬原子的遷移通道，結合缺陷載體向金屬位點表面生長的過程，促進了可還原氧化物表面多種金屬原子定向匯聚至成核位點，最終形成多元合金納米顆粒。
金屬—載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction，SMSI）是可還原性氧化物的一個重要特征，受到了多相催化研究人員的廣泛關注。傳統研究認為，金屬—載體強相互作用是一種在合成催化劑之后才產生影響的效應，例如，在反應過程中阻止底物在金屬位點上的吸附，或者通過一個底物可穿透的包覆層抑制金屬納米顆粒的團聚。
本工作中，合作團隊提出金屬—載體強相互作用在催化劑合成過程中發揮了積極的作用。團隊發現，在相同的制備條件下，PtPdCoFe四元合金僅能在銳鈦礦相TiO2的表面形成，而無法在金紅石相TiO2和SiO2表面形成。銳鈦礦相TiO2的一個顯著特點是具有經典金屬—載體強相互作用，該現象中產生的氧空位能夠成為Pd、Co、Fe金屬原子的遷移通道。并且，拓展實驗表明，金屬—載體強相互作用促進的多元合金形成現象僅受載體的氧化還原特性影響，而不受多元合金的組分數和比例影響。本工作系統地總結了多元合金在可還原性金屬氧化物載體上形成的三個關鍵因素，即金屬—載體強相互作用、氫溢流效應和混合熵穩定效應，為未來負載型金屬/合金催化劑的合成提供了參考。此外，本工作中制備的PtPdCoFe/A-TiO2催化劑在600℃反應條件下的甲烷燃燒反應中，甲烷轉化率達到100%，在經過100h穩定性測試后沒有失活，證明了多元合金適用于苛刻環境下的催化反應。
相關結果以“Strong Metal-Support Interaction Facilitated Multicomponent Alloy Formation on Metal Oxide Support”為題，于近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是我所DNL0603組博士研究生韓建宇、1502組博士畢業生楊靜怡、DNL0603組高級工程師張志鑫。相關工作得到國家自然科學基金、榆林中科潔凈能源創新研究院人工智能科技專項等項目的資助。（文/圖 韓建宇）
